【引言】
鋰離子電池主要依靠鋰離子在正極和負極之間移動來工作。在充放電過程中，Li+在兩個電極之間往返嵌入和脫嵌：充電時，Li+從正極脫嵌，經(jīng)過電解質(zhì)嵌入負極，負極處于富鋰狀態(tài)；放電時則相反。鋰離子電池的高能量密度和長循環(huán)壽命使其在便攜式電子設(shè)備中提供能量存儲中占據(jù)優(yōu)勢。與易燃液態(tài)有機電解質(zhì)相比，全固態(tài)鋰離子電解質(zhì)具有比較高的安全性。然而，固體電解質(zhì)電池的一大挑戰(zhàn)是在電解質(zhì)和活性材料之間形成穩(wěn)定的離子導(dǎo)電界面。
【成果簡介】
近日，弗吉尼亞大學(xué)Gary M. Koenig Jr（通訊作者）團隊研究和表征了用于高壓活性陰極材料LiMn1.5Ni0.5O4（LMNO）和電解質(zhì)Li1+xAlxGe2-x（PO4）3（LAGP）的固態(tài)電極-電解質(zhì)。溫度升高的期間，在由LMNO和LAGP的混合物組成的壓片上進行原位X射線衍射測量，以確定在LMNO和LAGP界面處形成的產(chǎn)物材料及其形成的溫度。發(fā)現(xiàn)在600℃以上時，形成了與LiMnPO4一致的材料。用掃描電子顯微鏡和能量色散X射線光譜儀對界面處產(chǎn)物材料的形貌和元素組成進行成像，并對LMNO涂覆的LAGP電解質(zhì)顆粒半電池進行電化學(xué)表征。盡管Li/LAGP/LMNO電池的電壓很高，但是界面相的厚度較大，導(dǎo)致了較高的電化學(xué)電阻。相關(guān)成果以題為“High temperature electrode-electrolyte interface formation between LiMn1.5Ni0.5O4 and Li .4Al0.4Ge1.6(PO4)3”發(fā)表在了Journal of the American Ceramic Society上。
【圖文導(dǎo)讀】
圖1 原位XRD掃描
在室溫下和在加熱到450℃，600℃，700℃和800℃之后，對LAGP和LMNO粉末混合物進行原位XRD掃描
圖2 SEM表征
（A-C）在（A）700℃下1小時，（B）750℃下1小時，和（C）800℃下5小時的空氣中燒成后的LAGP/LMNO界面SEM顯微照片
圖3 LAGP顆粒與沉積的LMNO粉末的界面
（A）二次電子顯微照片
（B）用錳標(biāo)記的橙色的EDS圖
（C）用鎳標(biāo)記的黃色的EDS圖譜
（D）用鍺標(biāo)記的綠色的EDS圖
（E,F）含有（E）錳和磷以及（F）錳，磷和鍺的復(fù)合EDS圖
圖4 循環(huán)性能分析
（A）Li/LAGP/LMNO全固態(tài)電池的充電/放電循環(huán)
（B）復(fù)合電極中LMNO材料的充電/放電循環(huán)
【小結(jié)】
該研究表征了鋰離子活性材料LMNO與固體電解質(zhì)LAGP的反應(yīng)以檢驗這些材料加工成全固態(tài)鋰離子電池的相容性。對于許多全固態(tài)電池系統(tǒng)而言，電極-電解質(zhì)界面的電阻是一個普遍的挑戰(zhàn)，并且在LAGP/LMNO系統(tǒng)中增加了氧化物-磷酸鹽材料的復(fù)雜性以及轉(zhuǎn)換到新相意味著對LAGP/LMNO界面的厚度和接觸的明確控制，這對于該系統(tǒng)中的電化學(xué)性能是至關(guān)重要的。
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